北京航空航天大学李想获国家专利权
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龙图腾网获悉北京航空航天大学申请的专利一种甲酸产氢的双原子催化剂及其制备方法和应用获国家发明授权专利权,本发明授权专利权由国家知识产权局授予,授权公告号为:CN117046477B 。
龙图腾网通过国家知识产权局官网在2025-09-12发布的发明授权授权公告中获悉:该发明授权的专利申请号/专利号为:202311047399.4,技术领域涉及:B01J23/75;该发明授权一种甲酸产氢的双原子催化剂及其制备方法和应用是由李想;王春;石岩喆;石娟;阴勇;刘润琪;张坤设计研发完成,并于2023-08-18向国家知识产权局提交的专利申请。
本一种甲酸产氢的双原子催化剂及其制备方法和应用在说明书摘要公布了:本发明公开了一种甲酸产氢的双原子催化剂及其制备方法和应用,该方法首先将金属盐和氮碳源形成前驱体,然后以氢氧化镁和ZnCo‑ZIF为模板,对前驱体进行高温热解制得原子分散双贱金属催化剂。本发明的原子分散双贱金属催化剂在98℃下,PC作为溶剂,甲酸产氢性能2.9Lgmetal‑1h‑1~77.7Lgmetal‑1h‑1,比商用5%的PdC高5~40倍,更重要的是,催化剂在5个循环和72小时长周期测试后仍保持最初的活性,Co和Cu的损失率分别为7.4%和3.8%。相较于贵金属催化剂,该催化剂不仅高效催化甲酸产氢,而且极大降低成本,可用于利用现有的燃料基础设施储存和运输氢气,建立基于甲酸的氢气供应链。
本发明授权一种甲酸产氢的双原子催化剂及其制备方法和应用在权利要求书中公布了:1.一种应用于甲酸产氢的原子分散双贱金属催化剂的制备方法,其特征在于所述制备方法包括下列步骤: 步骤一,以热解模板制混合物; 在反应容器中先加入金属盐,随后加入配体,然后加入无水乙醇;经搅拌均匀后置于40℃~60℃的油浴中;在磁力搅拌10min~50min后加入热解模板材料,继续磁力搅拌30min~90min后静置,制得模板的混合物; 磁力搅拌调速为600rmin~1200rmin; 用量:100g的热解模板材料所需2.500g~14.549g的金属盐、3.366g~15.000g的配体和0.1L~1L的无水乙醇; 金属盐包括有乙酸钴、乙酸铜、乙酸亚铁、乙酸镍、乙酸锰、氯化钴、氯化铜、氯化亚铁、氯化镍、氯化锰、硝酸钴、硝酸铜、硝酸镍、硝酸锰中的两种; 配体包括有1,10-菲啰啉、咪唑化合物和乙二胺中的一种或两种的组合; 所述热解模板材料为氢氧化镁,以氢氧化镁模板法定向引入所述金属; 步骤二,旋转蒸发制混合物固体; 步骤21,在50℃~70℃下采用旋转蒸发工艺除去混合物中的乙醇,得到混合物固体; 旋转蒸发过程中采用的转速为50rmin~150rmin; 步骤22,将混合物固体在真空度为1×104Pa~2×104Pa下干燥15h~24h后,制得干燥粉末; 步骤三,高温热解制粉; 步骤31,将干燥粉末装入球磨机中进行精细研磨,研磨时间为20min~60min,制得粒径为23~38微米的细粉; 研磨介质为平均直径小于6mm的钢球,钢球占研磨容器有效容积的50%~60%; 步骤32,在Ar气或N2气保护气氛下,将所述细粉在500℃~900℃下煅烧100min~150min后,冷却后得到热解粉末; 步骤四,制原子分散双贱金属催化剂; 步骤41,将步骤三的热解粉末在4molL的HNO3溶液中机械搅拌15h~36h,以除去热解粉末表面残留的金属纳米颗粒和氧化镁,得到热解混合液; 步骤42,热解混合液先经去离子水洗涤3次,后用无水乙醇洗涤3次,得到热解混合物; 步骤43,将热解混合物置于干燥箱中,在80℃~100℃下干燥5h~10h,得到甲酸产氢的原子分散双贱金属催化剂。
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