浙江大学吕进获国家专利权
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龙图腾网获悉浙江大学申请的专利光催化甲烷制备甲醇及其衍生物的方法及所用催化剂获国家发明授权专利权,本发明授权专利权由国家知识产权局授予,授权公告号为:CN116966902B 。
龙图腾网通过国家知识产权局官网在2025-06-24发布的发明授权授权公告中获悉:该发明授权的专利申请号/专利号为:202310687811.2,技术领域涉及:B01J23/46;该发明授权光催化甲烷制备甲醇及其衍生物的方法及所用催化剂是由吕进;钱超;阮建成;周少东设计研发完成,并于2023-06-12向国家知识产权局提交的专利申请。
本光催化甲烷制备甲醇及其衍生物的方法及所用催化剂在说明书摘要公布了:本发明属于化工领域,具体涉及一种含钌催化剂活化甲烷制甲醇的方法。本发明公开了一种钌负载催化剂的制备方法,包括以下步骤:将活性炭进行预处理,获得预处理后活性炭,作为载体;将贵金属钌负载至载体上,得到钌负载催化剂。本发明还同时提供了一种光催化甲烷制备甲醇甲醇衍生物的方法:包括以下步骤:将钌负载催化剂放入高压釜中,随后加入反应溶剂、氧化剂,先利用甲烷置换高压釜内的空气,而后继续通入甲烷至压力达到0.5~2MPa后将高压釜密封,由短弧氙灯提供光源,于室温下反应,从而获得甲醇甲醇衍生物。采用本发明方法制备甲醇具有工艺较为简单、条件温和、产率高等特点。
本发明授权光催化甲烷制备甲醇及其衍生物的方法及所用催化剂在权利要求书中公布了:1.一种光催化甲烷制备甲醇甲醇衍生物的方法,其特征在于:利用钌负载催化剂,包括以下步骤: 将钌负载催化剂放入高压釜中,随后加入反应溶剂和氧化剂,先利用甲烷置换高压釜内的空气,而后继续通入甲烷至压力达到0.5~2MPa后将高压釜密封,由短弧氙灯提供光源,于室温下反应,反应时间4~16小时;从而获得甲醇甲醇衍生物; 钌负载催化剂:氧化剂的用量比=1mg:1~1.5g; 反应溶剂为:H2O、CF3COOH或乙酸; 所述钌负载催化剂的制备方法,包括以下步骤: 1)、制备作为载体的活性炭: 将活性炭进行预处理:将1g活性炭粉末加入至50±2mL浓硫酸中,在冰浴下均匀搅拌;加入5±0.5g高锰酸钾,随后于30±5℃下反应1±0.1h,然后加入50±5mL去离子水并升温至80±10℃反应2±0.2h,反应结束待降温至室温后加入50±5mL去离子水以及加入5±0.5mL质量浓度为28~32%的过氧化氢溶液;随后进行抽滤,抽滤所得固体用去离子水洗涤;在洗涤后的固体中加入水进行超声分散,最后真空冷冻干燥,获得预处理后活性炭,作为载体; 2)、将贵金属钌负载至混合处理后载体上: 先将水与有机溶剂混合形成混合溶剂,水与有机溶剂的体积比为1~8:1,所述有机溶剂为乙二醇、乙醇、丙醇、丙酮或二氧六环; 将二氧化钛与步骤1)所得的预处理后活性炭按照1:1±0.1的重量比混合,得混合处理后载体; 在混合溶剂中分散混合处理后载体,再加入钌金属盐混合均匀,所述钌金属盐中的钌与混合处理后载体的重量比为0.1~5%; 接着于光源照射下进行搅拌反应,反应时间为6±2h,从而将钌负载在混合处理后载体的表面,将反应所得物冷冻固化,再进行真空冷冻干燥,得到钌负载催化剂。
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